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國家納米中心等實現(xiàn)等離激元納米腔中InSe面外激子巨增強發(fā)射

來源：國家納米科學中心

【資料圖】

中國科學院國家納米科學中心劉新風團隊聯(lián)合北京師范大學張文凱團隊和北京大學張青團隊研究了機械剝離的InSe中面外激子的熒光發(fā)射增強，最大增強因子達34000，為面外激子光學性能的調控和面外偶極取向的集成光子設備的設計奠定了基礎。相關成果發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。

研究團隊使用機械剝離的InSe，定點轉移InSe嵌入由單分散的銀立方和金膜構成的等離激元納米腔。結合顯微成像和掃描電子顯微鏡成功構筑樣品結構，在InSe表面僅保留一個銀立方，排除了其他銀立方的影響。時域有限差分法模擬證明了等離激元納米腔在入射光激發(fā)下能夠產生OP局域電場，能有效實現(xiàn)激子和等離激元相互作用。穩(wěn)態(tài)熒光和功率依賴的熒光證明了等離激元納米腔對OP激子的調控，增強因子高且保持穩(wěn)定。厚度依賴的OP激子熒光增強揭示了增強因子與InSe厚度的反比關系，結合局域電場模擬得到局域電場強度隨InSe厚度的減小而增強；波長依賴的OP激子熒光增強證明了共振激發(fā)等離激元納米腔模式得到了最優(yōu)的增強因子34000，并在歸一化的散射和反射光譜中得到驗證；由于局域態(tài)密度的改變，珀塞爾效應（Purcell effect）加速了OP激子的輻射速率，結合OP局域電場和Purcell因子的模擬成功復現(xiàn)了實驗數據。團隊還進一步研究了等離激元納米腔對OP激子遠場輻射的影響，通過測量動量分辨的k空間成像，計算OP激子貢獻占比，證明信號主要來自于OP激子，IP激子的貢獻可以忽略不計。研究提取角分辨熒光光譜，進一步證實了等離激元納米腔對OP激子發(fā)射方向的調控。這項研究從空間、時間和能量角度拓展了對OP激子光學性能調控的理解，為面外偶極取向的片上光子器件的設計和性能優(yōu)化提供了途徑。

昆明植物所在香茶菜屬植物雜二萜的發(fā)現(xiàn)與仿生合成研究中取得進展

來源：昆明植物研究所

環(huán)丁烷作為重要的結構單元廣泛存在于眾多天然產物中，如萜類、黃酮、甾體和生物堿。含有環(huán)丁烷片段的天然產物不僅具有獨特的結構，同時具有多樣的生物活性，引起了廣泛關注。近十余年來，中國科學院昆明植物研究所研究員普諾?白瑪丹增團隊在對香茶菜屬植物帚狀香茶菜（Isodon scoparius）的研究中，先后發(fā)現(xiàn)了15個含有環(huán)丁烷片段的雜二萜分子：scopariusic acid、scopariusicides A–M和 (-)-isoscopariusin A。 近期，該團隊對該種植物中所發(fā)現(xiàn)的兩個具有6/6/4骨架雜二萜 (+)-isoscopariusins B（1）和 C（2）開展了合成研究。其中，化合物1是 (-)-isoscopariusin A的非對映異構體，而化合物2為C-8"羧酸取代的雜二萜?；衔?和2的構型確證存在一定的挑戰(zhàn)，天然含量較低也限制了對其開展生物活性研究。為解決以上問題，團隊對化合物1和2開展了仿生合成研究，關鍵的合成挑戰(zhàn)在于如何高效構建具有四個立體中心的環(huán)丁烷中間體。為此，研究人員以簡單易得的三取代烯烴5和4-OTBDPS-肉桂酸甲酯3a為底物，成功實現(xiàn)基于路易酸和銥光催化劑協(xié)同催化的分子間光化[2+2]環(huán)加成反應一步構建復雜的環(huán)丁烷中間體6a，并且實現(xiàn)了克級規(guī)模制備，其絕對構型通過單晶X-ray衍射得以確證。6a經過選擇性脫甲酯、Ni催化交叉偶聯(lián)、氧化、酯化及保護基脫除等化學轉化，最終由三取代烯烴5為原料，分別以七步和六步完成了isoscopariusins B和C的仿生合成。該研究工作不僅實現(xiàn)了兩個化合物絕對構型的確證，同時也為其后續(xù)的生物活性研究奠定了重要的物質基礎。 相關研究成果以Cyclobutane-Containing Meroditerpenoids, (+)-Isoscopariusins B and C: Structure Elucidation and Biomimetic Synthesis為題發(fā)表在Organic Letters上。

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